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北京時間11月15日
武漢大學雷愛文教授團隊
在國際頂刊Science上發表重磅成果
這也是126天內
該團隊發布的第三篇頂刊
繼首創開發了可編程波形交流電(pAC)合成技術刊發Science開發使用廉價氘源的高效氘標記放方法刊發Nature后此次又展示了
催化氧化羰基化的最新研究
提出同步識別策略
為豐產雙金屬催化、相似屬性物種識別
等領域提供了新的思路
11月15日，Science（《科學》）在線發表了武漢大學高等研究院、化學與分子科學學院雷愛文教授課題組關于催化氧化羰基化的最新研究論文。論文題目為“Synchronous recognition of amines in oxidative carbonylation toward unsymmetrical ureas”。
中國科學院蘭州化學物理研究所博士生王錦輝、武漢大學高等研究院博士后王盛淳、山西大學分子科學研究所講師衛智虹為論文的共同第一作者，中國科學院蘭州化學物理研究所何林研究員、雷愛文為共同通訊作者。
1828年，人類首次從無機物合成有機物尿素，標志有機化學誕生。脲類有機物憑借獨特結構在醫藥、農藥、材料科學以及高分子領域展現出了廣泛的應用價值。然而，盡管脲類化合物的應用前景廣闊，但其合成過程卻面臨著諸多挑戰。傳統的合成方法通常依賴高危試劑，且需要多步復雜的反應步驟，導致大量的污染物生成。為了尋求更為環保和高效的合成途徑，雷愛文與何林課題組聯手探索了一種電合成與熱合成串聯，把CO2還原成CO并實現高值轉化，從而精準合成非對稱脲類化合物。
雷愛文課題組耕耘機理研究近二十載，該研究提出了同步精準識別策略，結合不同胺與不同金屬的反應性識別兩種胺的本征屬性，使得多種胺能在氧化羰基化中高選擇性偶聯,解決了同一催化體系中相似屬性的胺難以區分的關鍵問題。課題組通過原位同步輻射技術及電子順磁共振波譜研究了銅催化劑與一級和二級胺之間的單電子轉移動力學，揭示了銅催化劑與二級胺之間的高效電子轉移，并通過位阻效應發現了鈷催化劑與一級胺的匹配規律。因而，課題組成功實現了氧化羰基化中，在同一催化體系和時空尺度下，以高選擇性合成近40種非對稱脲類藥物衍生物，顯示出該方法在藥物合成中的巨大潛力。
該工作得到了國家自然科學基金重點項目、國家重點研發計劃項目、國家自然科學基金、甘肅省基礎創新團隊、甘肅省重大科技項目、武漢市科學基金和武漢大學科研公共服務平臺和上海光源的支持。
據悉，該工作是雷愛文課題組自2024年7月發表Science，8月發表Nature以來的第三篇電合成新技術的新成果。
論文鏈接：
https耕耘數十載
厚積薄發，盡顯科技偉力
雷愛文教授團隊的研究成果
凝聚著科技創新的偉大精神
為脲類化合物合成綠色化開辟新道路
也為未來科技發展提供了智力支撐
鏗鏘前行，逐夢不息
懷揣求實之夢，鑄就開拓之魂
武大人在科學長卷上勾勒理想
書寫璀璨的科研篇章
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